Kinetic investigations of by-products formed during photocatalytic oxidation of toluene at indoor air levels
Étude cinétique, à lʼéchelle de la ppb, des sous-produits formés durant lʼoxydation photocatalytique du toluène
Résumé
Photocatalytic oxidation (PCO) is a technique developed for the removal of volatile organic compounds (VOC) in indoor air. The originality of this work is to investigate PCO performances under experimental conditions equivalent to indoor air in terms of VOC concentrations and relative humidity. Toluene was chosen as the model compound. Oxidation of this compound was followed in static conditions for 12 h to study: (i) oxidation kinetics, (ii) formation/disappearance of reaction intermediates and by-products. Experiments were conducted with initial concentrations of toluene ranging from 50 to 800 ppb, both under dry air and under wet air (50% RH).Seventeen reaction intermediates were detected and quantified in the gas phase (benzaldehyde, cresols, aldehydes, ketones...). Their temporal profiles are used to compare the reaction mechanism of toluene PCO at ppm level (classical literature) and at ppb level (this study). These temporal profiles clearly show that some intermediates, such as acetaldehyde and acrolein, can either disappear with slow kinetics or accumulate in the air. In addition, the presence of water vapor,although it accelerates toluene oxidation, does not induce significant effect on the nature of reaction intermediates. All these results lead to the justification for future studies of PCO to select typical indoor air concentrations in order to draw reliableconclusions about the performance and behavior of the systems of air treatment by photocatalysis.
Lʼoxydation photocatalytique (OPC) est une technique développée pour lʼélimination des composés organiques volatils (COV) présents dans lʼair intérieur. Lʼoriginalité de ces travaux réside dans lʼétude des performances de lʼOPC dans des conditions expérimentales reproduisant lʼair intérieur en termes de niveaux de concentrations en COV et dʼhumidité relative. Le toluène a été retenu comme composé modèle. Lʼoxydation de ce composé a été suivie en conditions statiques pendant 12 h afin dʼétudier : (i) sa cinétique dʼoxydation ; (ii) la formation/disparition des intermédiaires réactionnels et sous-produits. Lʼétude a été réalisée pour des concentrations initiales en toluène comprises entre 50 et 800 ppb, à la fois en air sec et en air humide (50 % RH). Dix-sept intermédiaires réactionnels ont été détectés et quantifiés en phase gazeuse (benzaldéhyde, crésols, aldéhydes, cétones…). Leurs profils temporels permettent de comparer le mécanisme réactionnel de lʼOPC du toluène à lʼéchelle de la ppm (littérature classique) et à lʼéchelle de la ppb (cette étude). Ces profils temporels montrent clairement que certains des intermédiaires, tels que lʼacétaldéhyde ou lʼacroléine, peuvent soit disparaître avec une cinétique très lente, soit sʼaccumuler dans lʼair. En outre, la présence dʼeau, bien quʼelle accélère lʼoxydation du toluène, nʼinduit pas dʼeffet notable sur la nature des intermédiaires réactionnels. Lʼensemble de ces résultats justifie de conduire à lʼavenir les études dʼOPC à des concentrations correspondant à lʼair intérieur afin de tirer des conclusions fiables sur les performances et le comportement des systèmes de traitement dʼair par photocatalyse.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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